升上高中二年级的香澄等Poppin'Party成员，不论是在学生会还是在家帮忙，不论是补习还是打工都十分繁忙。五人在一起的时间逐渐减少，在作为据点的仓库也难以集合。在这样的她们身边，出现了一位少女——。全新的邂逅。不变的羁绊。Afterglow、Pastel＊Palettes、Roselia、Hello、Happy World！也陆续登场，个性丰富的乐团成员们，在闪耀而令人心动的舞台上引人陶醉！“还想要和大家一起举办Live”，音乐梦想如今开始奔跑！
马德拉斯（小林沙苗 配音），一位行迹诡异的杀手，活跃在卡萨索尼卡王国内战的战场之上。玛格丽特（桑岛法子 配音），一笔价值不菲的遗产的唯一继承人，从小打到都是养尊处优的大小姐。这两个表面上看来毫无关联的女子，其唯一的共同点就是都失去了记忆。而玛格丽特唯一记得的，只有“马德拉斯”这一个名字。 一本神秘的绘本将玛格丽特带往了卡萨索尼卡，而国际犯罪组织安纺亦盯上了玛格丽特，他们派出了特务卡罗莎（森川智之 配音）潜伏在玛格丽特身边。在卡萨索尼卡，马德拉斯和玛格丽特终于相遇了，她们决定共同寻找绘本的起源和隐藏在其中的秘密，与此同时，马德拉斯和她的指导老师潘尼莎（雪野五月 配音）一起，揭露了安纺贩卖军火，并且想要掀起世界大战的巨大阴谋。
